Jolie e filloi karrierën duke vepruar me zell për një dekadë me një film me buxhet të ulët prodhimi. Roli i parë që ka luajtur si protagoniste ishte në filmin Hackers. Ajo u vlerësua nga kritikët për mënyrën e paraqitjes në filmin biografik dhe fitoi një Academy Award For Best Supporting Actress për performancën e saj në filmin Girl Interrupted.
Jolie ka arritur famën e saj më vonë në një film portretizues të një video loje si personazh heroik me emrin (Lara Croft) dhe që atëherë e ka ngritur veten si një prej aktoreve më të mirënjohura dhe më të paguara në Hollywood Ajo ka pasur sukseset e saj më të mëdha komerciale me filmin aksion-komedi Mr and Mr Smith dhe filmin e animuar Kung Fu Panda.
